近期，重庆大学环境与生态学院环境工程系陈飞教授与中国科学技术大学合作在单原子铁锚定管状氮化碳用于超快类芬顿水处理方面取得新进展。通过在氮化碳纳米管上嵌入微量原子级分散铁位点并将其用于过氧乙酸活化形成类芬顿反应，实现了复杂水环境中难降解有机污染物的超快去除。相关研究结果以“Single-Atom Iron Anchored Tubular g-C3N4Catalysts for Ultrafast Fenton-Like Reaction: Roles of High-Valency Iron-Oxo Species and Organic Radicals”为题被顶级学术期刊《Advanced Materials》接收。
图1双引擎催化驱动类芬顿与原子级Fe分散位点的作用及反应机理解析
单原子催化剂（SACs）已被证明可快速激活过氧化物以构建高效的类芬顿反应系统用于水中有机污染物的去除。然而，受限于其复杂的制备过程、有限的产量和苛刻的反应pH要求等，SACs走向实际应用仍存在较大困难。此外，由于SACs激活氧化剂的催化机制仍不清晰，因此需进一步深入研究。在本工作中，建立了一种便捷的、可规模化生产的单原子后嵌入方法，在预先设计制备的富氮型氮化碳纳米管基底上成功构建了原子级分散的铁活性位点，辅以高效氧化剂过氧乙酸构建了新型类芬顿体系，实现了多种难降解有机污染物的超快降解与矿化；所构建体系在3.0-9.0较宽pH范围内表现出超高且稳定的催化活性，对目标污染物的去除速率可优于等量原始对照体系近75倍。此外，该研究也揭示了类芬顿体系中关键活性物种与污染物去除能力之间的构效关系。
同时，本研究综合运用氧同位素标记技术、活性物种探针和理论计算，阐明了水中有机自由基和高价铁氧物种双重驱动力介导的催化性能提升机制。这项工作提供了一种过渡金属SACs合成的新方法，也为研发具有高反应活性和优异持久性的非均相催化系统开辟了一条新途径。
主要亮点概括如下：
（1） 设计合成均匀分散于氮化碳纳米管壁上的Fe单原子催化剂，显著促进催化界面电荷分离和增强对过氧乙酸的活化，实现多种污染物的类芬顿超快降解；
（2） 综合运用氧同位素标记、活性物种探针和理论计算，阐明了“有机自由基”和“高价铁物种”双重驱动力作用下的催化性能提升机制；
（3） 所构建体系对高盐有机废水的净化兼具耐受性，可同步实现“以废治废”。
原文信息:Fei Chen,Lian-Lian Liu,Jing-Hang Wu,Xian-Hong Rui,Jie-Jie Chen*,Yan Yu*, Single-Atom Iron Anchored Tubular g-C3N4Catalysts for Ultrafast Fenton-Like Reaction: Roles of High-Valency Iron-Oxo Species and Organic Radicals. Advanced Materials, 2022, 2202891.
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202202891
